留守和林

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蒙哥大汗在位时，阿里不哥驻守于大蒙古国首都哈拉和林，素来反对兄长忽必烈的汉化政策。

兄弟内战

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元宪宗九年七月二十一日（1259年8月11日），蒙哥去世。中统元年三月二十四日（1260年5月5日），忽必烈掌握大量精兵，于中原开平自立为皇帝；中统元年（1260年）四月[注 1]，阿里不哥在哈拉和林被蒙古本土的贵族库力台大会推举为大蒙古国大汗。双方为了争大汗之位展开激烈内战，历时四年之久，直至中统五年七月二十八日（1264年8月21日）才得以结束，以阿里不哥失败告终，但仍使蒙古帝国走向分裂。

投降而终

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据《元史》记载，阿里不哥力竭投降，忽必烈把他禁锢，并赦免他的死罪，只斩杀了在他幕府的许多部属，不久后阿里不哥于至元三年（1266年）逝世，可能是遭到忽必烈毒杀或被食物噎死。其后忽必烈在至元八年（1271年）建立元朝。